Может, имеет смысл это сделать по месту?

Что "это"? Только сдать "внутренний" паспорт или оформить в Украине выезд на ПМЖ за границей Украины?

Если только сняться с регистрационного учета и сдать паспорт, то да. Когда ген.консульство получит ответ из Украины, можно будет сразу предъявить справку о сдаче паспорта и завершить процедуру "залишення" в тот же день. А на постоянный консульский учет - это по желанию. Можно становиться, можно не становиться.

А если сразу оформлять в Украине свой выезд на ПМЖ за границей Украины, то эта процедура, в отличие от просто сдачи паспорта, потребует времени значительно больше, чем один день, т.к. включает в себя и снятие с регистрационного учета и сдачу "внутреннего" паспорта и еще много чего. Если времени пребывания в Украине у вас достаточно, то почему бы и нет.

Или лучше пошагово все?

Может и лучше (смотря что считать за "лучше"), но намного дольше и муторнее, если делать шаги строго последовательно, а не параллельно.

Просто если есть возможность закрыть это на месте, не хотелось бы снова ехать.

Возможность есть. А есть ли желание, вам виднее.